Los niños conquenses pudieron disfrutar durante muchos años de los títeres que Ángeles organizaba en su casa de la calle San Pedro, en el casco antiguo de la ciudad, y más tarde en otra casa que le prestaron, que tenía un salón mayor, ante el aumento de espectadores. Nació el 9 de agosto de 1907, era nieta de Eduardo Gasset y Artime, destacado periodista y colaborador en la fundación de la Institución Libre de Enseñanza, organización a la que ella estuvo muy unida, en el Instituto Escuela y en la Residencia de Señoritas.
Pasó los años de la guerra civil en París, en casa de su primo, el filósofo José Ortega y Gasset. Fue muy amiga de su hija Soledad Ortega Spottorno, con la que compartió intereses y actividad cultural. Recibió una educación bilingüe en el colegio Alemán de Madrid hasta 1918, año de la creación del Instituto Escuela, donde continuó sus estudios. La influencia de este colegio y de la ILE, institución de la que dependía, continuó toda su vida, a pesar de su prohibición durante la dictadura franquista y la persecución a sus miembros más destacados. El Instituto Escuela seguiría una metodología afín a la ILE, una isla de libertad educativa dentro de la estrechez de miras de la educación oficial.
Una vez terminados los estudios de Magisterio ejerció de maestra de párvulos en el Instituto Escuela, donde tuvo por compañeras a Jimena Menéndez Pidal y Carmen García del Diestro.
El Instituto Escuela, continuador de la Institución Libre de Enseñanza, era heredero de la escuela nueva, pedagogía innovadora que desarrollaba el sentido crítico del alumnado y enseñaba a base de juegos y dramatizaciones en los primeros años. Se representaban romances y cuentos con títeres, a los que Ángeles llamaba «curritos», como elemento pedagógico. Esta actividad que desarrollaba profesionalmente como educadora junto a Jimena Menéndez Pidal, después la realizaría en solitario, de manera altruista, con los niños de Cuenca. Con Jimena representó La pájara pinta, del poeta Rafael Alberti, en 1935, antes del estallido de la guerra civil, con alumnos del Instituto Escuela. Ángeles, en los años sesenta y setenta, en Cuenca, continuaría representando esta obra del poeta de la Generación del 27, que tuvo que exiliarse al terminar la guerra y regresó para ser diputado del Partido Comunista de España, junto a Dolores Ibarruri, la Pasionaria.
La guerra no destruyó del todo esta labor del ILE y del Instituto Escuela. Años después Ángeles Gasset y tres compañeras del antiguo colegio fundaron un centro privado el Colegio Estudio, para continuar aplicando los mismos métodos que aprendieron y aplicaron en su práctica docente anterior. A la muerte de Jimena Menéndez Pidal en 1990, Ángeles Gasset y Carmen García del Diestro decidieron donar su propiedad del colegio a la Fundación Estudio, creada para dar respaldo y continuidad al proyecto pedagógico que ellas habían creado y habían mantenido durante cincuenta años.
La primera vez que llegó a Cuenca fue con un grupo de teatro aficionado para representar una obra de Carlos Arniches. Cuenta que una madrugada preguntó a alguien cómo llegar a la catedral y le contestaron: to arriba, to arriba. Aquel día quedó atrapada por la magia de la ciudad y decidió comprarse una casa en aquel entorno de la Plaza Mayor, en la parte alta de la ciudad, por la que pasaron estudiantes y profesores españoles y extranjeros, que fue un foco cultural de modernidad y cosmopolitismo en aquella ciudad de provincias, y también refugio para jóvenes universitarios perseguidos por la policía por sus protestas antifranquistas.
Pronto se instalarían en la parte alta los pintores y artistas, en torno al Museo de Arte Abstracto: los hermanos Saura, el pintor y el cineasta, el pintor y coleccionista Fernando Zóbel, Manolo Millares y otros. A los que se unieron los artistas locales, o que, por otras razones, pasaban largas temporadas en Cuenca. Por ejemplo, el conquense Gustavo Torner o el cineasta Julio Diamante, director del Festival de Cine de Autor de Benalmádena, que vivía con sus tías Esther y María en la calle Alfonso VIII.
En este ambiente artístico surgieron las semanas musicales de Cuenca y la restauración de algunos edificios de valor artístico o la reconstrucción de la iglesia románica de Arcas, que estaba en ruinas, para la que consiguió financiación de la Dirección General de Bellas Artes. En la actualidad uno de los conciertos de la Semana de Música Religiosa de Cuenca se realiza en esta iglesia de Arcas.
Este pueblo, en agradecimiento, le puso su nombre a una calle, antes de que el Ayuntamiento de Cuenca siguiera su ejemplo y denominara calle Ángeles Gasset a una de las más importantes de la zona nueva, detrás del Museo Paleontológico.
Los vecinos del casco antiguo la recuerdan con su coche 'dos caballos', que siempre ponía a disposición de quien lo necesitara. En 1997 los titiriteros le dedicaron un homenaje en Cuenca, Titiricuenca 97. Esta fue la última vez que se la vio por la ciudad que tanto le gustaba. Ángeles también escribió varias obras para títeres recopiladas en forma de libro.
Sus libros publicados son los siguientes: Títeres con cabeza, en 1960; La princesa cautiva, en 1964; La bruja cigüeña; Títeres con cachiporra; Ocaybru: pieza de títeres, de 1989. También hizo el guión para una película infantil, titulada El retablo de Maese Pelos, con el que obtuvo el Premio de Cultura Hispánica en el certamen internacional de cine para niños de Gijón, en 1975. Murió en Madrid el 31 de marzo de 2006. Había donado su cuerpo a la Facultad de Medicina.